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蓬田 匠; 佐伯 盛久*; 森井 志織; 大場 弘則*; 北辻 章浩
Analytical Sciences, 37(12), p.1843 - 1846, 2021/12
被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Analytical)高レベル放射性廃液(HLLW)中に含まれる長寿命核種であるPdの存在量を知ることは、HLLWの処分安全評価の観点から重要である。我々は、HLLW等に含まれるPdの定量のために、キセノンランプの光照射による簡易で単ステップのPd沈殿分離法を開発した。14元素を含む模擬HLLW試料に、キセノンランプによる光照射を行い、遠心分離によって生成したPd沈殿を回収した。光照射時の照射時間とエタノール濃度の最適化を行った結果、模擬HLLWからのPd回収率は50%に達し、他の13元素は99.5%以上除去された。Pd沈殿中には、HLLW中での主要な放射能源(Sr, Cs, Ba)や、Pdの定量分析の際に測定妨害となる元素(Zr, Ru)が含まれておらず、開発した分離法は実際のHLLWなどへ適用可能であることが示された。
蓬田 匠; 浅井 志保; 佐伯 盛久*; 半澤 有希子; 堀田 拓摩; 江坂 文孝; 大場 弘則*; 北辻 章浩
分析化学, 66(9), p.647 - 652, 2017/09
被引用回数:2 パーセンタイル:6.93(Chemistry, Analytical)ウランの核分裂生成物の一つであるPdは、半減期が約650万年と長く、長期間に渡り放射線を放出して人体に影響を及ぼす可能性があることから、高レベル放射性廃液(HLLW)中の存在量を正確に把握する必要がある。しかし、これまでその存在量の実測報告例はない。本研究では、遠隔・非接触分離が可能なレーザー誘起光還元法のHLLWへの適用を念頭に、HLW模擬液を用いて種々の分離条件がPd回収率に与える影響を検討した。Pdの回収率は、還元剤として作用するエタノール濃度、レーザー光の照射時間とパルスエネルギーに依存し、それぞれ40%、20分、100mJとした場合に60%となった。また、Pd濃度0.24g mLから24g mLの広い濃度範囲において、主要な放射能源やスペクトル干渉源となる元素を99.5%以上の割合で除去し、Pdを高純度に分離できることを明らかにした。本条件によれば、レーザー誘起光還元法はHLLWなど実際の放射性廃棄物に含まれるPdのICP-MS測定前処理法として、十分に適用可能である。
金沢 徹*; 日高 昭秀; 工藤 保; 中村 武彦*; 更田 豊志
JAERI-Tech 2004-050, 53 Pages, 2004/06
シビアアクシデント時における燃料からの放射性物質放出を調べるVEGA実験では、放出量評価の一環として、実験後に装置配管を酸洗浄した溶液を線計測し、燃料からの放出量と装置内への沈着量のマスバランスを求めている。しかしながら、照射後数年間冷却した燃料を用いた場合、短半減期核種や微量元素の定量化が不可能である。そこで、これらの放出及び移行評価を目的として、誘導結合プラズマ原子発光分光分析(ICP-AES)を用いて酸洗液中の元素分析を実施することにしている。分析に際しては、装置の汚染防止及び被曝量低減の観点から、主な線源であるCsを事前に溶液から除去しておく必要がある。アンモニウムモリブドリン酸(AMP)を用いるイオン交換分離法について、分離試験を実施した結果、Csを99.9%以上分離できること、また、錯化剤を併用することによって、一旦分離されたSbも回収可能であることが明らかになった。また、AMP法でCs分離したVEGA-3実験の酸洗液を、ICP-AESにより試験的に元素分析した結果、U, Sr, Zrの定量化に成功した。今後、Cs分離法として沈殿分離法も併用しつつ、ICP-AESを用いて、放出,移行挙動を明らかにしてゆく予定である。
森田 泰治; 山口 五十夫; 藤原 武; 溝口 研一*; 久保田 益充*
JAERI-Research 2000-024, 55 Pages, 2000/06
現在開発中の4群群分離プロセスについて、NUCEFのプロセスセル内に設置した群分離試験装置により、模擬高レベル廃液を用いたコールド試験、及び少量の実高レベル廃液とTcを添加した模擬廃液を用いたセミホット試験を実施した。前処理工程、抽出工程、硝酸沈殿工程、活性炭吸着工程及び無機イオン交換体吸着工程の各工程を一連の操作で試験し、Am,Tcを含め各元素はほぼ想定どおり分離されることを確認した。例えば、抽出工程においてAmは、99.99%以上が抽出され、99.92%が抽出溶媒より逆抽出された。脱硝沈殿工程では、Tc沈殿率として96.6%が得られた。以上の試験により、群分離試験装置の元素分離性能を確認することができた。また、実高レベル廃液による群分離試験の結果と比較するためのデータを取得することができる。
森田 泰治; 山口 五十夫; 藤原 武; 小泉 治徳*; 久保田 益充
Proc. of the Int. Conf. on Future Nuclear Systems (GLOBAL'99)(CD-ROM), 8 Pages, 1999/00
NUCEFに設置した群分離試験施設において、4群群分離プロセスの第1回実高レベル廃液試験を実施した。使用した実廃液は、ピューレックスプロセス共除染工程からのラフィーネート約2l(370GBq)である。本論文では、この実廃液試験の結果とともに、以前に同じ施設で実施した模擬廃液によるコールド試験及びトレーサーを添加した模擬廃液によるセミホット試験の結果との比較について述べる。実廃液試験において、Amの99.99%以上がDIDPA溶媒により抽出分離され、また、99.9%以上が4M硝酸により溶媒から逆抽出された。このAmの挙動は、セミホット試験での挙動と差がなく、DIDPA抽出工程の有効性が実証された。
森田 泰治; 溝口 研一*; 山口 五十夫; 藤原 武; 久保田 益充
JAERI-Research 98-046, 18 Pages, 1998/08
4群群分離プロセスにおけるTcの分離挙動について、これまで各工程個別に行ってきた研究の結果を、マクロ量のTcを加えた模擬高レベル廃液を用いてフラスコスケールの小規模実験により、プロセス全体を通して総合的に確認する試験を実施した。試験の結果は、これまでの各工程個別試験の結果によく一致した。例えば、Tc-白金族元素分離のための脱硝沈殿工程の試験では、マクロ量のTcに対してもTcの沈殿率として98.2%が得られ、また、この沈殿からのHOによるTc溶出試験では、1回の操作で84.6%の溶出率が得られた。本総合試験の成果をもとに、群分離プロセスからのTc製品の組成を推定し、混入元素の種類とその程度についても明らかにした。
浅井 志保; 蓬田 匠; 佐伯 盛久*; 大場 弘則*; 半澤 有希子; 堀田 拓摩; 北辻 章浩
no journal, ,
Pdは、高レベル放射性廃棄物(HLW)中に存在する長寿命核種の1つであり、HLWにおける長期的な安全評価の対象核種となっている。したがって、HLW中のPd存在量を正確に把握する必要があるが、HLWは放射能を多量に含んでおりPdの回収操作が困難であるため、これまでPdの存在量は未評価であった。そこで本研究では、Pdの回収操作における被ばく低減を目的として、レーザー誘起光還元法に基づく遠隔分離法に着目し、同法をHLWの発生元である使用済燃料の溶解液に適用した。使用済燃料試料から実際に回収されたPd沈殿中には、アクチノイド(U, Np, Pu, Am, Cm)および主要な核分裂生成物(Sr, Zr, Mo, Tc, Ru, Rh, Ba, Cs, Ceなど)はほぼ検出されなかったことから、ICP-MS測定において107の質量スペクトルが干渉を受けることなく、正確なPd定量値が得られた。主成分Uの重量あたりに換算すると、使用済燃料中のPd存在量は2399ng/mg-Uとなった。
佐伯 盛久*; 大場 弘則*; 田口 富嗣*; 横山 淳*; 浅井 志保; 蓬田 匠; 半澤 有希子; 中島 信昭*
no journal, ,
放射性廃棄物処分分野での応用を目指し、レーザー誘起光還元法を利用した白金族元素分離法の開発を進めている。本講演ではその基本原理および実証実験について紹介する。基本原理の検証に、白金族とランタノイドイオンを含む14元素を含有した放射性廃棄物模擬試料を用い、レーザー誘起光還元法を適用することで模擬試料からの選択的なパラジウム分離に成功した。さらに、実証実験では使用済核燃料溶解液に適用し、実際の放射性廃棄物からの分離に成功した。また、レーザー誘起光還元法と溶媒抽出法を組み合せた白金族金属の分離手法を開発し、ロジウムイオン水溶液に適用した。その結果、水溶液中のロジウムイオンを微粒子化して有機相へと回収することに成功した。
蓬田 匠; 浅井 志保; 佐伯 盛久*; 半澤 有希子; 堀田 拓摩; 江坂 文孝; 大場 弘則*; 北辻 章浩
no journal, ,
分析化学研究グループでは、高レベル放射性廃棄物(HLW)中に存在する長寿命核種であるPdを分析するため、単純な分離操作でPd沈殿を生成できる、レーザー誘起光還元法を用いた分析手法開発を行っている。しかし、レーザー誘起光還元法では大強度のパルスレーザー光の照射が必要であり、レーザー光源の導入と取扱いが難しい。そこで、取扱いの容易なキセノンランプを用いた紫外-可視光照射でPdの沈殿分離を行う方法について検討した。HLW模擬試料に還元剤として添加するエタノール濃度を変化させて、キセノンランプによる30分の紫外-可視光照射を行い、Pd沈殿を回収した。その結果、エタノール含有率50%でPd回収率は極大となり、50%のPdを回収できた。また、Pd沈殿中の共存元素の除去率は99%以上と高く、紫外-可視光の照射でもHLW模擬試料からPdを選択的に回収できることを明らかにした。